研究背景 

氢能源特点及产业链构成，点出氢气存储为关键难题。 

固态储氢技术优势，引出 MgH₂ 作为有潜力的固态储氢材料。 

MgH₂ 应用受限于高温脱氢和缓慢的吸脱氢动力学。 

研究目的与方法 

目标：合成新型催化剂前驱体 rGO@VS₄ 复合材料，提升 MgH₂ 的氢脱附性能。 

方法：采用离子液体辅助水热法合成 rGO@VS₄ 复合材料，再与 MgH₂ 球磨混合。 

催化剂特性 rGO@VS₄ 复合材料结构与形貌：通过 XRD、FESEM、TEM、HRTEM 等表征，确认 VS₄ 纳米粒子在 rGO 表面均匀分散，平均直径约 20nm。 

催化活性物种形成：球磨及初始氢脱附过程中，rGO@VS₄ 与 MgH₂ 反应原位生成金属钒和硫化镁。  

合成的rGO@VS₄复合材料的表征

(a) X射线衍射图谱（XRD），标记表示rGO的衍射峰。

(b) 场发射扫描电子显微镜图像（FESEM）。

(c) 透射电子显微镜图像（TEM）。

(d) 高分辨透射电子显微镜图像（HRTEM） 

催化效果 

氢脱附温度降低：MgH₂ -15wt% rGO@VS₄ 复合材料起始脱氢温度 180°C，峰值温度 220°C，比纯 MgH₂ 分别低 145°C 和 128°C。 脱氢 activation energy 降低：脱氢所需能量降至 63.8 kJ mol⁻¹，比纯 MgH₂ 低 58.9 kJ mol⁻¹。 循环稳定性提升：经过 100 次循环，可稳定在约 5.9wt% 的可逆氢容量，容量保持率 98.2%。 

催化机制 

金属钒作用：延长 Mg-H 键长、减弱键强度，降低脱氢温度；与 VHₓ 间 “氢泵” 效应，驱动氢扩散和解离；作为活性位点吸附解离 H₂ 分子，降低解离能垒。 硫化镁作用：作为活性催化剂，加速氢吸附动力学，阻碍 Mg/MgH₂ 纳米粒子团聚，充当 “氢扩散通道”。 协同作用：金属钒和硫化镁共同作用，提升催化效果。  

MgH₂复合体系的脱氢性能

(a) 原始MgH₂、MgH₂–15 wt% rGO、MgH₂–15 wt% VS₄及MgH₂–15 wt% rGO@VS₄的差示扫描量热曲线(DSC)

(b)非等温热解吸性能。

(c) 不同负载比例rGO@VS₄催化下MgH₂的非等温热解吸性能

(d) 原始MgH₂、MgH₂–15 wt% rGO、MgH₂–15 wt% VS₄及MgH₂–15 wt% rGO@VS₄的释氢活化能。

(e) 15 wt% rGO@VS₄催化下MgH₂

(f)原始MgH₂的等温氢气解吸曲线

(g) MgH₂–15 wt% rGO@VS₄复合材料在300°C下100次循环的热解吸性能 

微观结构演变 

首次氢脱附与吸收后，复合材料微观结构变化：形成均匀分散的复合亚纳米粒子，观察到多种物质成分及对应晶面。 经过 100 次氢脱附与吸收后，复合材料形貌变得疏松多孔，粒子尺寸变小，元素分布均匀。  

图(a)和(b)分别为MgH₂–15 wt% rGO@VS4复合体系在不同阶段的氢解吸和氢吸附X射线衍射图谱（XRD patterns） 

研究意义 

为提升固态储氢材料 MgH₂ 的氢脱附性能提供新思路，即利用 rGO@VS₄ 复合材料作为前驱体引入金属钒和硫化镁的协同催化作用。 对于设计和构建高效催化剂具有指导意义，有助于推动氢能源存储领域的发展。