一、前言 

固态锂基电池的能量密度高于其锂离子电池 counterparts。然而，它们在负极放电性能方面存在局限性，且在运行过程中需要较高的堆叠压力。为解决这些问题，我们提出采用富锂镁合金作为负极材料，并结合Li6PS5Cl固态电解质。我们合成了富锂镁合金并进行了表征，量化了机械性能、输运特性及表面化学变化对电化学性能的影响。通过纳米压痕测试，量化了硬度、刚度、粘附性和抗蠕变性能随镁含量变化的趋势。

通过6Li脉冲场梯度核磁共振技术量化了扩散系数的降低，而电化学阻抗谱分析仅识别出由于镁的存在导致的界面阻抗的小幅增加，这一结果与X射线光电子能谱分析相一致。镁的添加有助于放电过程中的接触保持，但必须权衡其对锂扩散系数降低的影响。通过在2.5 MPa和30°C下对对称电池进行电化学测试，我们证明合金中1%的镁含量与纯锂和更高镁含量合金相比，通过平衡这些效应，提高了剥离容量。 

二、图文速览 

图1：锂-镁合金的物理化学特性表征。  

图1 a 锂镁体系的二元相图，根据参考文献重新绘制，标注了液相（L）、锂富集体心立方相（β）、镁富集六方密堆积相（α）以及两相区域（α＋β）。研究的组成以虚线标注，分别为5%蓝色、10%橙色和20%黄色。B 通过X射线衍射测得的晶格参数及与锂金属相比的开路电压（OCV）。C–E 分别对应5%、10%和20%原子百分比合金的代表性EBSD图，其轮廓以相图中标注的相应颜色勾勒 

图2：锂镁合金的弹性、塑性和粘塑性力学性能。

图2 A 含镁量与平均压痕模量关系，误差条表示标准偏差。B 含镁量与弹性刚度分量关系。C 不同合金成分的平均尺寸依赖性硬度曲线，代表性数据以较浅颜色绘制。D 用于拟合（C）中曲线的参数，显示体积硬度（H0）和特征衰减长度（h），误差条表示标准偏差。E 含镁量与拉拔应力关系，误差条表示标准偏差。F 相对粘附力与合金成分的关系，插图显示示例载荷-位移曲线，最大载荷（P*max）和剥离载荷（Poff）已标出，误差条显示标准偏差。纯锂的值来自作者的早期工作7。G 所有合金成分在1000 μN恒定载荷下的蠕变曲线。H 蠕变指数n与镁含量，误差条显示标准偏差。I 蠕变预因子α与合金成分的关系，误差条表示标准偏差 

图3：电极-电解质界面处的电化学和物理化学特性表征。  

图3 A 30℃、5MPa堆叠压力下，自对称电池在16小时内的电化学阻抗谱测量及数据拟合。插图：用于拟合原始EIS数据的等效电路。EIS数据及拟合结果可从存储库中获取。B 界面电阻随时间变化。误差条显示多个样本的标准误差。C 柱状图显示不同溅射深度下总氧化物中氧化镁的分数。D–F 合金样品表面钝化层的原位XPS测量与分析。各合金组分的核级XPS光谱：（D）O 1s、（E）Mg 2s、（F）Li 1s和Mg 2p 

图4：0%、5%、10%和20%镁锂合金的扩散系数测量。  

图4 A 通过PFG-NMR测定的纯锂和LiMg合金样品的6Li扩散系数。B 作为温度和镁含量函数的计算扩散系数。误差条表示标准误差 

图5：对称型Li-Mg∣∣Li-Mg电池的电化学和物理化学特性表征。  

图5 A chronopotentiometric 剥离图，显示电位随面积容量的变化关系，条件为 0.31 mA cm^(−2)、30 °C、5 MPa。B A 图中 5% Mg 曲线电位增大区域的放大图。C 不同合金含量自对称电池在5 V限制前的提取容量。红色为恒定扩散系数模型预测，蓝色为可变扩散系数模型预测。D 经等离子体聚焦离子束磨削制备的Li+5at%Mg-Li6PS5Cl界面在chronopotentiometry后的体外截面SEM图像 

图6：在不同压力下对对称的0%、1%和5% Mg Li-Mg∣∣Li-Mg电池进行电化学表征。  

图6 A 在不同压力范围内，当细胞电位未达到100 mV时测得的面积电容，误差条表示多个样本的标准误差。B 在2.5 MPa压力下对自对称细胞进行的单向时间电位法测量。C 单向时间电位法前后界面电容的比值（Q0与Q），误差条表示多个样本的标准误差。EIS数据及拟合结果可从存储库获取。D 单元电位达到100 mV前（R0）与后（R）的界面电阻比值，误差条显示多个样本的标准误差。E 自对称1%镁合金单元在2.5 MPa压力下进行单向时间电位法前后代表性EIS谱图，图3A中插入等效电路拟合结果 

三、结论 

在这项研究中，我们成功开发了一种基于仿生学原理的太阳能驱动膜分离装置，实现了从高浓度盐湖卤水中直接提取电池级碳酸锂的突破性工艺。通过模拟红树林选择性吸收与分泌离子的自然机制，我们构建了由聚苯胺纳米纤维光热层、亲水多孔支撑层及超薄聚酰胺离子分离膜组成的三层复合结构。该装置在3倍太阳光强下展现出优异的性能：处理初始镁锂比高达19.8的模拟盐湖卤水时，镁锂比可降低66倍至0.3，锂回收率超过94%，同时维持2.2 kg·m⁻²·h⁻¹的稳定水蒸发速率。更为重要的是，系统可直接在蒸发器表面原位结晶出氯化锂固体，经简单化学沉淀即可获得纯度达99%的电池级碳酸锂。这种将太阳能界面蒸发与离子选择性分离相结合的创新策略，不仅突破了传统纳滤技术对卤水稀释和复杂后处理的依赖，还为高镁锂比盐湖资源的绿色开发提供了全新的解决方案，展现出在可再生能源驱动下实现锂资源可持续供给的巨大潜力。